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国重室华道本教授与南大徐静娟教授合作:基于自增强AIECL探针的放射性碘检测?系统应用于核应急早期预警

发布者:王成奎发布时间:2021-06-19浏览次数:61

 苏州大学放射医学与辐射防护国家重点实验室、放射医学与防护学院华道本教授课题组与南京大学徐静娟教授课题组基于具有聚集诱导电化学发光AIECL)行为的自增强聚合物点(Pdots)探针,报道了痕量放射性蒸汽的ECL监测工作,并提出了共反应剂中毒(CGP)这一蒸汽检测的新机理该工作获得了对放射性碘蒸汽低达0.13 ppt的检测限且具有良好选择性,并成功研发了配套的小型化上采光ECL暗室。该系统具有超高灵敏度及仪器小型化、便携化、低成本的优势,充分满足了核应急条件下实时实地的痕量碘监测,有利于核事故的早期预警、相关人员的及时救治及放射性碘污染治理工作。这一成果以“An ultra-highly sensitive and selective self-enhanced AIECL sensor for public security early warning in a nuclear emergency via a co-reactive group poisoning mechanism”为题发表在《Journal of Materials Chemistry A》上(图1

目前,我国的核电事业正在快速发展中,截至 2019 年底,我国在建核电机组总装机容量达到1387.1 万千瓦,位列全球全球第一。在此背景下,核事故的早期预警已经成为公共安全领域重要的组成部分。放射性碘是核工业产生的主要有害核素之一,核事故发生后,放射性碘泄漏污染散布快、范围广、危害大。因此,实现对痕量放射性碘蒸汽的快速实时检测,是核应急早期预警及放射性碘有效控制与治理的关键环节。

1. AIECL自增强Pdots碘蒸汽探针用于核应急早期预警中的放射性碘蒸汽高灵敏度快速监测

工作使用三级胺共反应基团修饰在包含芴、四苯乙烯及二噻吩苯并噻二唑三种单体的AIECL共轭聚合物上,并进一步制备成聚合物量子点(Pdots),得到了自增强AIECL Pdots探针。碘蒸汽以I5+的形式与三级胺共反应基团的孤电子对结合,使共反应基团中毒,使其在ECL过程中无法给出电子,破坏PdotsECL发射过程,淬灭其ECL信号(图2A)。本工作首次发现并报道了这一机理,并将其命名为共反应基团中毒(CGP)过程。该探针对碘蒸汽的检测限可达0.13 ppt,低于绝大部分已知放射性碘蒸汽检测法(图2BC)。该探针具有很好的选择性,其在不同类型饱和浓度的有机蒸汽及水蒸气存在下,对10 ppb的碘蒸汽响应几乎不受影响(图2D)。

2.ACGP机理示意图;(B)不同浓度碘蒸汽存在下PdotsECL强度;(C)碘蒸汽检测线性;(DPdots对碘蒸汽的选择性

为了达到核应急早期预警,争取宝贵时间,对痕量碘蒸汽的精确监测需要满足快速实时实地的要求。因此,在实际工作中可使用Pdots修饰丝网印刷电极(SPCE)制成成本极低(1~3 RMB)的一次性检测元件,免除了玻碳电极(GCE)的电极打磨、清洗、修饰等复杂的前处理过程。SPCE向上发光的特性决定了适应GCE的传统ECL下采光暗室无法适用(图3C)。因此,该工作设计了配套的便携式上采光暗室(图3A)并制作了样机(图3B),目前该样机正在调试中。除碘蒸汽检测之外,通过配套不同的ECL检测元件,该系统也可推广到其他放射性物质的高灵敏度检测方面,具有广阔的应用前景。

3. (A)上采光暗室原理图;(B)上采光暗室样机;(C)传统暗室及上采光暗室对比图

该工作得到了国家自然科学基金(U18672062190611522034003)、中国博士后科学基金(2020M6715822020T130456)、江苏高校放射医学协同创新中心、苏州大学放射医学与辐射防护国家重点实验室、南京大学生命分析化学国家重点实验室的资助,相关论文的共同第一编辑为苏州大学放射医学与辐射防护国家重点实验室的博士后王子昱和副研究员徐美芸,通讯编辑为华道本教授,共同通讯编辑为南京大学生命分析化学国家重点实验室的徐静娟教授及潘建斌工程师。


论文链接:

https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2021/ta/d1ta02158c

相关报道:

中国聚合物网--高分子科技:http://www.http://www.polymer.cn/sci/kjxw18279.html


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